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近日，哈工大(深圳)材料科学与工程学院张倩教授团队在高性能热电器件领域取得重要进展，利用低温纳米银烧结工艺实现了热电器件“低温连接高温服役”的通用技术方案。该研究成果以“Low-temperature sintering of Ag nanoparticles for high performance thermoelectric module design”为题发表在国际顶级期刊《自然•能源》(Nature Energy)上，该研究结合新型连接技术和器件结构设计创新引领高性能热电器件制备技术发展，为其他热电材料的器件开发提供了重要参考。
据该团队介绍，通过利用塞贝克效应，热电器件可以将热量直接转化为电能，由于它们结构紧凑、高度可靠且无振动等特性，这些热电器件在航空航天领域中实现了关键应用。近年来，不同体系热电材料的性能得到了显著提高，但兼具高性能与高可靠性的热电器件开发仍面临极大困难。热电器件研发的关键在于两个连接界面的设计，即半导体-金属界面(热电材料和接触层之间的连接界面)和金属-金属界面(电极和接触层之间的结合界面)。在保证热电材料性能不衰减的前提下，实现界面连接以最大限度地减少界面电阻和热阻并保证高连接强度至关重要。然而当焊接温度升高时，热电材料的性能衰减、界面之间的元素扩散以及焊接残余热应力等问题愈加严重，因此实现器件低温连接以及高温服役从而避免以上问题具有重要意义。
针对该热电器件开发的关键技术瓶颈，张倩教授团队提出了利用纳米银作为焊接填料代替传统钎焊合金进行热电器件连接的设计思路。通过对纳米银连接界面的高温力学性能进行探究，证明了低温烧结纳米银焊点在高温下(500℃)具有优异的热稳定性。由于纳米银接头烧结温度低(≤300℃)而重熔温度高(926℃)，该连接方案理论上可以适用于宽温域内的绝大多数热电器件设计。针对中温PbTe基热电器件，团队成员设计并开发了Fe-Sb/SnTe/p-PbTe和Fe-Sb/n-PbTe两种连接层结构，实现了界面低接触电阻和极低的热膨胀系数差异，保证了热电器件的高性能和高可靠性。借助有限元仿真结构优化和低温纳米银烧结工艺，该研究得到了目前报道最优的单段碲化铅热电器件，在550℃温差下实现了~11%的能量转换效率，并且具有良好的热循环可靠性。
为了证明该方案在不同热电器件中的适用性和应用潜力，团队成员设计并制备了室温碲化铋热电器件和高温半赫斯勒热电器件，均达到对应温区内的高能量转换效率。该方法显著降低了中高温热电器件的焊接温度，保证了热电材料优异的性能，具有广泛的适用性，极大地简化了传统热电器件的连接工艺，缩短了新型热电材料对应器件的开发周期。
图 1 低温纳米银焊接的热电器件。(a)传统填料、热电材料和纳米银的焊接温度(Tweld)与其熔化温度(Tm)的关系，(b)材料的最高使用温度(Twork)与其焊接温度的关系，(c)室温Bi2Te3基、中温PbTe基和高温半赫斯勒基热电器件的转换效率测试结果，(d)PbTe基热电器件在热循环工况下的转换效率测试结果。
该论文第一完成单位为哈工大(深圳)，第一作者为哈工大(深圳)博士研究生尹力，博士后杨帆为共同第一作者，通讯作者为哈工大(深圳)张倩教授、李明雨教授、毛俊教授与休斯顿大学任志锋教授。在本项研究中，尹力完成了界面设计、器件焊接与表征，博士研究生薛文华完成了透射电镜表征分析，博士研究生包鑫和程谨轩协助完成器件焊接，王心宇博士协助完成了热电材料制备，李明雨教授与博士后杨帆、硕士研究生杜志鹏提供了纳米银焊料。
哈工大(深圳)、中国科学院物理研究所北京凝聚态国家实验室、休斯顿大学等高校和科研机构共同参与了此项研究。该研究同时得到国家自然科学基金、深圳市科技计划等项目的支持。
实习编辑：梁艳姬
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