水凝胶作为一种软湿材料,具有高度可调的物理化学性质,在生物组织粘合剂、柔性电子器件和组织替代物等领域展现出广泛的应用潜能。然而,水凝胶的高含水量往往伴随着较弱的机械性能,难以满足承重软组织的需求。无机盐的霍夫迈斯特效应已被广泛应用于调节水凝胶的机械性能,但是水凝胶中高浓度的盐含量可能会降低生物相容性,限制其在生物医学领域的应用。
近日,西安交大化学学院成一龙研究员课题组首次发现聚电解质可以通过霍夫迈斯特效应增强双网络水凝胶。相比无机盐,聚电解质具有优异的生物相容性、生物活性和防污能力。与聚丙烯酸(PAA)相比,在聚乙烯醇(PVA)水凝胶中引入阴离子聚丙烯酸钠(P(iAA))可以显著提高水凝胶的机械性能:拉伸强度、抗压强度、杨氏模量、韧性和断裂能分别提高73、64、28、135和19倍。团队通过扫描电子显微镜(SEM)、衰减全反射傅立叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、X射线衍射(XRD)、小角X射线散射(SAXS)和差示扫描量热法(DSC)等多种表征手段阐明了聚电解质的霍夫迈斯特效应对水凝胶机械性能的增强机制:与可能干扰PVA链间氢键形成的PAA相比,P(iAA)中的羧酸根离子可以极化PVA周围的水合分子,诱导PVA聚集形成结晶,作为水凝胶网络中的有效交联点,从而显著提高水凝胶的力学性能。值得注意的是,通过改变聚电解质的类型、浓度、离子化程度和相对疏水性可以使水凝胶的机械性能在宽范围内可调,以满足生物医学应用的不同需求。其中杨氏模量可以涵盖人体内各种软组织的模量。该策略也可以推广到其他霍夫迈斯特效应敏感的聚合物和聚电解质。此外,在聚电解质结构中引入脲键可以进一步提高水凝胶的机械性能(拉伸强度1.95 MPa)和抗溶胀性(30天内溶胀率为68%)。结合优异的防污能力和生物相容性,该水凝胶可以作为生物补片有效预防内脏黏连和疝气形成,并加快腹壁缺损的愈合。
该研究成果以《聚电解质增韧双网络水凝胶》(Toughening Double Network Hydrogels by Polyelectrolytes)为题发表在期刊《先进材料》(Advanced Materials)上。西安交通大学储能材料与器件教育部工程研究中心为论文第一署名单位,化学学院博士生张梦园为论文的第一作者,通讯作者为西安交大化学学院成一龙研究员。研究工作得到国家自然科学基金、西安交通大学“青年拔尖人才支持计划”、中央高校基本科研业务费等项目的资助,并得到了西安交通大学分析测试共享中心的支持。
成一龙研究员课题组致力于功能水凝胶的构建与应用研究,在相关理论发展和实际应用方面取得了一系列原创性成果,并在Advanced Materials、Advanced Functional Materials、Materials Horizons、Biomaterials、Chemistry of Materials等期刊发表了一系列重要论文。
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